Han er den mest kendte repræsentant for den dialogiske personalisme. Hans hovedværk er bogen Ich und Du, (Jeg og du), som han skrev i 1923.
I 1930 blev Buber professor ved universitetet i Frankfurt am Main, men tog sin afsked i protest, umiddelbart efter at Hitler kom til magten i 1933. Han grundlagde derefter et center for uddannelse af jøder, som blev meget betydningsfuldt, da den tyske regering forbød jøderne adgang til offentlig uddannelse. I 1938 forlod han Tyskland og slog sig ned i Jerusalem, hvor han blev professor på Det Hebraiske Universitet.
Menneskesyn
Bubers menneskesyn bygger på, at mennesket altid er stillet over for noget værende, som det kan møde med en Jeg-Det-holdning eller en Jeg-Du-holdning. Det er ifølge Buber relationen mellem mennesker, der definerer, hvem mennesket er. Menneskets hele livsverden består af relationer, fordi mennesket altid er i relationer. Også når det er alene, udspringer dets tanker i en kontekst af relationer.
For Buber er den relationelle konstellation Jeg-Du et grundord, der kun kan udsiges med ens hele væsen, i modsætning til Jeg/Det/Hun/Han der aldrig kan udsiges med ens hele væsen. Der er ikke tale om et Jeg og et Du, men om grundforholdet Jeg-Du. Jeg og Du er integrerede i hinanden og hinandens forudsætning. Det er i mødet, at Jeg’et træder ind i det umiddelbare forhold til Du’et.
Individet har i sig et medfødt Du og bliver til menneske gennem dette Du – bliver til et Jeg. Dermed mener Buber, at det er i relationen, at et individs selvforståelse og identitet grundlægges, ligesom det er i relationen, at livet kan leves. Begrebet ”det medfødte Du” beskriver således den eksistentielle længsel, et menneske altid har efter den Anden. Uden Du’et, ville Jeg’et være amputeret. Eller rettere: Der findes intet Jeg i sig selv, men kun det Jeg, der hører til grundordene/relationerne.